近日,安徽工業(yè)大學(xué)氫能源材料與技術(shù)團隊在國際權(quán)威期刊《Inorganic Chemistry Frontiers》《Journal of Colloid and Interface Science》《Small》發(fā)表電解水制氫系列研究成果?!禝norganic Chemistry Frontiers》和《Journal of Colloid and Interface Science》均為化學(xué)領(lǐng)域一區(qū)TOP期刊,2023最新IF分別為7.0和9.9?!禨mall》是納米材料領(lǐng)域一區(qū)Top期刊,2023最新IF為13.3。以上研究工作得到國家自然科學(xué)基金、安徽省高校優(yōu)秀科研創(chuàng)新團隊、安徽省重點研發(fā)計劃和安徽省自然科學(xué)基金等項目的支持。
氫能作為新一代清潔能源,電解水制氫是一種綠色且高效的方法。析氧反應(yīng)(OER)作為電化學(xué)水分解過程中重要的半反應(yīng),其緩慢的動力學(xué)過程制約了產(chǎn)氫的效率。因此,開發(fā)高活性、低成本的析氧電催化劑對于實現(xiàn)電解水制氫的大規(guī)模應(yīng)用具有重要的意義。非貴金屬基析氧電催化劑因其儲量豐富和催化活性較高受到廣泛關(guān)注。團隊在非貴金屬基電解水催化劑的結(jié)構(gòu)調(diào)控、性能優(yōu)化和機理研究方面開展了系列研究工作。
團隊發(fā)現(xiàn)將多孔FeNi合金(NP-(Fe,Ni))進行硫化可構(gòu)筑具有獨特多孔結(jié)構(gòu)和高電化學(xué)活性面積的NiS/Ni3S2/Fe3O4(NP-(Fe,Ni)-S) 析氧電催化劑,其多重界面異質(zhì)結(jié)構(gòu)有效改善了催化劑的電子結(jié)構(gòu)并降低了OER反應(yīng)中間體吸附能,所制備的NP-(Fe,Ni)-S納米結(jié)構(gòu)具有優(yōu)異的OER性能,達到100mA cm-2的電流密度僅需274mV的過電位。相關(guān)工作發(fā)表在《Inorganic Chemistry Frontiers》,安徽工業(yè)大學(xué)2021級碩士生李鋮成為論文第一作者,材料科學(xué)與工程學(xué)院柳東明教授為論文通訊作者。
(NiP-(Fe,Ni)-S的合成示意圖及其電催化析氧性能)
團隊采用水熱結(jié)合熱處理的方法構(gòu)筑了具有異質(zhì)結(jié)構(gòu)的NiO/NiCo2O4電催化劑,構(gòu)筑的異質(zhì)界面優(yōu)化了催化劑的電子結(jié)構(gòu),降低了氧析出過程中反應(yīng)中間體的自由能,使得催化劑顯示出更低的過電位。在1.0 M KOH電解液中,達到50 mA cm-2的電流密度,NiO/NiCo2O4所需的過電位僅為336 mV。相關(guān)工作發(fā)表在《Journal of Colloid and Interface Science》,劉國強博士為論文第一作者,柳東明教授為論文通訊作者。
(NiO/NiCo2O4合成路線及其電催化析氧性能和全解水性能)
團隊采用金屬錳替代磷酸鈷中部分鈷,顯著增強了磷酸鈷的電催化OER性能。擴展邊X射線精細結(jié)構(gòu)(EXAFS)和原位Raman實驗表征發(fā)現(xiàn),錳元素的引入可使得磷酸鈷晶格發(fā)生拉伸應(yīng)變,有利于*OH的吸附以及催化劑表面快速重構(gòu)為高催化活性的羥基氧化鈷,從而提升了電催化OER性能。相關(guān)工作發(fā)表在《Journal of Colloid and Interface Science》,2021級碩士生徐欣玥為論文第一作者,陳翔博士、柳東明教授和南京郵電大學(xué)朱先軍副教授為論文共同通訊作者。
(Mn摻雜對Co-Co/O晶格結(jié)構(gòu)和催化性能的影響)
團隊利用簡單的一步水熱法成功合成了一種硫摻雜氫氧化鎳與二氧化鈰復(fù)合(S-Ni(OH)2/CeO2)的納米棒陣列結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn)硫元素的摻雜和二氧化鈰的復(fù)合可有效改善氫氧化鎳形貌和電子結(jié)構(gòu),并顯著優(yōu)化其OER中間體的吸附能,進而大幅提升氫氧化鎳的電催化OER性能,在10mA cm-2電流密度下,S-Ni(OH)2/CeO2僅需196mV的過電位。相關(guān)工作發(fā)表在《Small》,陳翔博士為論文第一作者,柳東明教授和新加坡國立大學(xué)陳偉教授為論文共同通訊作者。
(S摻雜與CeO2界面對Ni(OH)2形貌結(jié)構(gòu)和反應(yīng)中間體吸附能的影響)