27日從中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉,該校路軍嶺教授與李微雪教授、韋世強(qiáng)教授等研究組密切合作,首次設(shè)計(jì)出一種高密度、抗積碳鎳銅“動(dòng)態(tài)三原子”新型非貴金屬催化劑。
相關(guān)成果于7月26日在線發(fā)表在《自然·納米技術(shù)》(Nature Nanotechnology)上。
低碳烯烴是石化行業(yè)的核心平臺(tái)小分子。石腦油裂解制備的低碳烯烴通常含有微量的乙炔和1,3丁二烯分子,嚴(yán)重影響了其下游應(yīng)用。選擇性加氫是去除烯烴中微量乙炔(或1,3丁二烯)的關(guān)鍵純化技術(shù),其工業(yè)催化劑通常為鈀基貴金屬催化劑。開(kāi)發(fā)高效的非貴金屬催化劑,同時(shí)避免催化劑燒結(jié)和積碳,是一個(gè)重要的科學(xué)問(wèn)題。
路軍嶺教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)金屬-載體協(xié)同作用和原子限域,在石墨型氮化碳載體上制備了高密度鎳銅三原子催化劑。在富乙烯氛圍下乙炔(或1,3-丁二烯)的選擇性加氫反應(yīng)中,該催化劑在活性、選擇性和穩(wěn)定性方面表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,遠(yuǎn)優(yōu)于鎳單原子催化劑。試驗(yàn)表明,該催化劑在反應(yīng)過(guò)程中基本不產(chǎn)生積碳。
李微雪教授團(tuán)隊(duì)的各種表征和理論計(jì)算表明,活性金屬鎳原子羥基被限域在兩個(gè)銅原子位點(diǎn)之間,形成線式結(jié)構(gòu),鎳原子位點(diǎn)在加氫反應(yīng)過(guò)程中可以發(fā)生動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)變化。這種動(dòng)態(tài)的結(jié)構(gòu)變化不僅可以提高催化劑對(duì)反應(yīng)分子的吸附能力,提高催化活性,還可以保持較高的穩(wěn)定性。單鎳位點(diǎn)使催化劑表現(xiàn)出高選擇性和高抗積碳能力。
路軍嶺教授表示,這一策略為未來(lái)高效、穩(wěn)定、低成本的工業(yè)加氫催化劑的設(shè)計(jì)提供了新思路。