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近期，鄒建新教授為該論文的通訊作者，博士生朱文為該論文的第一作者。
文章背景
氫化鎂（MgH2）是一種理想的固態(tài)儲氫材料。具有儲氫密度高、成本低、安全性好等優(yōu)點(diǎn)。然而，其過于穩(wěn)定的熱力學(xué)和緩慢的吸氫和解吸動力學(xué)嚴(yán)重限制了其應(yīng)用范圍。 “納米限域”被認(rèn)為是提高鎂基儲氫材料性能的有效途徑，可以提高熱/動力性能。然而，傳統(tǒng)的用于“納米限域”的碳基材料（如多孔活性炭、碳凝膠、碳納米管等）難以兼具高M(jìn)gH2/Mg負(fù)載率和良好的吸放氫催化效果。由于具有高比表面積、良好的化學(xué)/物理穩(wěn)定性、高導(dǎo)熱性和優(yōu)異的催化作用等特點(diǎn)，二維過渡金屬碳/氮化物（MXenes）材料被認(rèn)為是受限制的MgH2/Mg理想材料。然而，由于MXenes表面的氧化基團(tuán)（-OH、-O等）導(dǎo)致納米片的堆積和氧化問題，利用MXenes來支撐納米MgH2以提高其儲氫性能一直未得到人們的關(guān)注。報(bào)道。
文章內(nèi)容
在本研究中，鄒建新團(tuán)隊(duì)利用十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）與Ti3C2Tx（MXene）之間的靜電作用構(gòu)建了一種三維褶皺結(jié)構(gòu)，有效地抑制了納米片層間的堆疊風(fēng)險(xiǎn)。然后利用煅燒處理的三維褶皺Ti3C2Tx作為基體成功的對納米MgH2顆粒進(jìn)行了均勻負(fù)載（圖1a-b），獲得的復(fù)合儲氫材料（MgH2 Ti-MX）具有較高的儲氫容量（4.1 wt%），并在較低溫度下表現(xiàn)出快速的吸放氫動力學(xué)（圖1c-d）及優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性能。例如60MgH2 Ti-MX復(fù)合物的起始放氫溫度為140℃，且能夠在150℃下2.5 h內(nèi)釋放約3.0 wt%的氫氣，在200℃進(jìn)行快速吸放氫循環(huán)60次無明顯容量和動力學(xué)衰減。進(jìn)行測試的放氫溫度已位于高溫質(zhì)子交換膜（HT-PEM）燃料電池的工作溫度范圍（80-200℃）內(nèi)，因此MgH2 Ti-MX復(fù)合儲氫材料可與HT-PEM結(jié)合來利用燃料電池廢熱放氫，在分布式發(fā)電、燃料電池汽車等領(lǐng)域具有應(yīng)用前景。在整個(gè)材料體系中，Ti-MX不僅為Mg/MgH2納米顆粒提供大量的限域位點(diǎn)，而且對Mg/MgH2的吸放氫表現(xiàn)顯著催化作用。
通過XRD、XPS、TEM及原位HRTEM等進(jìn)一步測試（圖2）發(fā)現(xiàn)：在MgH2(Mg)/Ti-MX界面處原位生成的納米TiH2相在體系吸放氫過程中起到了關(guān)鍵作用。在電子束輻照條件下，MgH2在TiH2附近先分解放氫，隨后逐漸擴(kuò)展至整個(gè)顆粒，而TiH2也逐步分解為TiH和Ti。在“納米限域”及“原位納米催化”的雙重作用下（圖3），MgH2 Ti-MX復(fù)合儲氫材料表現(xiàn)出優(yōu)異的儲氫性能。本工作不僅提供了一種鎂基儲氫材料的改性策略，大幅降低了MgH2的放氫溫度，同時(shí)也為其它儲能材料的“納米限域”研究帶來了新思路。
本工作得到了上海交通大學(xué)氫科學(xué)中心、國家自然科學(xué)基金委、上海市科學(xué)技術(shù)委員會、上海市教育委員會等單位的資助
