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由中國科學院大連化學物理研究所的袁凱軍、楊學明和南京大學謝代謙教授領導的研究小組首次測量了水分子光解過程中氫產物的通道，發(fā)現這些氫產物都處于振動激發(fā)態(tài)。這種光化學反應為星際空間中存在的振動激發(fā)氫源提供了一條重要的途徑。
氫是宇宙中最豐富的分子，在宇宙的演化中起著重要的作用。星際觀測表明，在星云中分布著大量的振動激發(fā)的氫氣。特別是在星際光輻射區(qū)域觀測到500多條振動激發(fā)的氫氣譜線。振動激發(fā)的氫由于壽命長、反應活性高，在行星大氣的組成和演化中起著關鍵作用。目前，星際理論認為，處于振動激發(fā)態(tài)的氫主要有兩個來源:氫被恒星爆炸或形成產生的激波加熱為振動動力學，氫被紫外光激發(fā)后衰變?yōu)殡娮踊鶓B(tài)的振動動力學。理論預測振動激發(fā)氫的直接形成也可能是這些高能氫的重要來源，但具體的形成過程尚不清楚。
利用大連光源，袁隆平的團隊探索了水分子的光化學過程。通過離子成像，首次觀察到O(1S)+H2產物通道。實驗結果表明，氫產物主要分布在第三或第四振動激發(fā)態(tài)。通過理論計算構建了水分子的過渡態(tài)結構，解釋了振動激發(fā)態(tài)氫的形成機理。基于大氣中的水分的廣泛存在的宇宙星云和彗星,水分子的光解作用提供了一種新的振動的來源和興奮氫星際光輻射地區(qū),具有重要意義,建立星云的演化模型和行星大氣。
這項研究是袁凱軍團隊利用大連光源系統(tǒng)研究水分子極紫外光化學過程的新進展。初步研究進展包括:水分子光解形成過熱羥基自由基(NAT.comm.)，電激羥基態(tài)形成超旋渦(JPCL)，水分子同位素引起的意外共振效應(JPCL)，水分子光水解形成的高振動激發(fā)OH是火星大氣輝光(JPCL)的來源，水分子三體解離產生氧氣是早期行星大氣中氧氣的重要來源(Nat. Comm.)，水分子光化學的同位素效應是D/H同位素在太陽星云中分布不均勻的重要原因(Sci。放置)。
這項研究發(fā)表在《自然通訊》雜志上。國家自然科學基金動態(tài)化學前沿研究中心項目、中國科學院戰(zhàn)略性科技專項(B類)資助能源化學轉化的性質與規(guī)律、國家自然科學基金優(yōu)秀青年科學基金項目、遼寧省“興遼人才計劃”等。
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