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天津師范大學(xué)物理與材料科學(xué)學(xué)院王立群團(tuán)隊(duì)在《ACS Applied Materials & Interfaces》發(fā)表一文章系統(tǒng)研究了一種銅離子注入和氮化碳修飾協(xié)同增強(qiáng)的TiO2納米管陣列，并將其與鈣鈦礦太陽(yáng)能電池(perovskite solar cell, PSC)集成，用于高效和穩(wěn)定的無(wú)偏壓PEC水分解制氫。
光電化學(xué)(photoelectrochemical,PEC)水分解是一種將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為氫能的有效方法，對(duì)全球能源的可持續(xù)發(fā)展具有十分重要的意義。在PEC水分解過(guò)程中，光陽(yáng)極所涉及的析氧反應(yīng)(oxygen evolution reaction, OER)由于涉及復(fù)雜的四電子機(jī)制，導(dǎo)致其動(dòng)力學(xué)過(guò)程十分緩慢，因此極大地限制了整個(gè)PEC水分解的效率。此外，目前人們普遍采用的光氧陽(yáng)極材料，如TiO2，還存在可見(jiàn)光響應(yīng)低和激子復(fù)合率高等缺點(diǎn)。
鑒于此，物理與材料科學(xué)學(xué)院的王立群團(tuán)隊(duì)聯(lián)合天津大學(xué)梁驥教授和南開(kāi)大學(xué)蔡宏琨教授發(fā)展了一種Cu離子注入和氮化碳(polymeric carbon nitride, PCN)修飾的TiO2納米管陣列，并將其與PSC進(jìn)行集成，用于高效和穩(wěn)定的無(wú)偏壓PEC水分解制氫。該工作通過(guò)兩步法，即離子注入和真空浸漬，成功制備了Cu離子摻雜和PCN納米片修飾的TiO2納米管陣列，如圖1所示。值得一提的是該陣列光陽(yáng)極以Ti網(wǎng)基底，這為后續(xù)與PSC進(jìn)行集成提供了基礎(chǔ)。
圖1 材料制備過(guò)程示意圖
相關(guān)實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)，與純TiO2陣列相比，經(jīng)過(guò)Cu離子注入和PCN納米片修飾的光陽(yáng)極表現(xiàn)出增強(qiáng)的可見(jiàn)光吸收以及窄化的禁帶寬度，這對(duì)于高效的太陽(yáng)能利用具有重要意義。此外，改性后的光陽(yáng)極還表現(xiàn)出了加速的激子分離和載流子傳輸能力。在三電極系統(tǒng)的PEC測(cè)試中，經(jīng)過(guò)改性的TiO2光陽(yáng)極表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，其光電流密度、太陽(yáng)能-氫能轉(zhuǎn)化效率以及偏壓光電效率分別達(dá)1.89mA cm?2(1.23 VRHE)、2.31%和1.20%(0.46VRHE)。此外，由于該TiO2納米管陣列是以鈦網(wǎng)為基底的，因此其能夠和PSC實(shí)現(xiàn)有效集成，從而達(dá)到高效和穩(wěn)定的無(wú)偏壓水分解制氫(圖2a-b)。
圖2 a)PEC/PSC集成電池的機(jī)理示意圖；b)PEC/PSC集成電池在一個(gè)連續(xù)8小時(shí)的PEC測(cè)試中的J?t曲線
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